Falando estritamente do samba, a ferramenta samba-tools tem algumas opções para retirar controladores do domínio.
O que eu não sei é se se pode usar essa funcionalidade no Zentyal uma vez que o samba do Zentyal é "personalizado" ao Zentyal.
No terminal corra o comando:
sudo samba-tools domain --help
Dá para ver as opções disponíveis. Mas, volto a chamar a atenção, não sei se usar o samba-tools não vai "des-sincronizar" o Zentyal.
De qualquer forma, se descobrir, post aqui para ficarmos todos a saber :-)
Abraço